Наукова діяльність 

Дослідження стану паливовмісних матеріалів об’єкта «Укриття» в умовах нового безпечного конфайнмента та розробка методичних і технологічних підходів до їх кондиціювання

Розглянуто кілька варіантів первинного хімічного складу коріуму, що відрізняються ступенем окислення хімічних елементів та температурою початкового контакту розплаву з металевою підлогою приміщення 305/2. Моделювання наслідків взаємодії коріуму з компонентами термічно деградованого бетону (легкими оксидами) та металевих конструкцій (сталей різних марок) проведено з урахуванням функціональної залежності щільності взаємодіючих компонентів у рідкому стані від температури.

Визначені основні елементи, що мають бути включені в модель матеріального середовища ядерно небезпечних скупчень (ЯНС) у межах зони глибокого проплавлення підреакторної плити. За результатами зведення матеріально-енергетичного балансу в моделі процесів дана оцінка тривалості часу, впродовж якого утворилася глибока каверна в бетоні підреакторної плити та сформувався кінцевий матеріальний склад ЯНС у межах визначених діапазонів масових та геометричних параметрів.

Досліджено фазовий склад ПВМ методом рентгенівської дифракції. Завершено підготовку методики рентгенівського фазового аналізу та рентгенівського дифрактометра ДРОН-4: підготовлено інструкцію з експлуатації, запозичено та освоєно персоналом програмне забезпечення для управління та обробки дифракційних даних, освоєно методологію та прийоми проведення юстирування, обрано оптимальні режими зйомок зразків ПВМ з урахуванням їх особливостей та удосконалено практичні навички персоналу.

Встановлено, що фазовий склад зразків неопроміненого ядерного палива реактора РБМК відповідає оксиду урану UO2 . За час зберігання в умовах об’єкта «Укриття» 10 років (до 1996 року) та потім в лабораторії I класу впродовж ще 22 років оксид урану UO2 практично не зазнав окислення. 

У коричневій кераміці лавоподібних паливовмісних матеріалів (ЛПВМ) виявлено такі кристалічні фази: оксид урану UO2,234  (4,5–5,5 % мас.), оксид цирконію ZrO2 (2–3 % мас.), силікат урану USi7O17 (3–5 % мас.), ураносилікат кальцію Ca2U7SiO15 (3–4 % мас.), а також SiO2 орторомбічної та триклинної структури, силікати кальцію CaSiO3 і Ca3Si2O6 та інші зі вмістом кожної до 1 % мас.

Чорна кераміка містить оксид урану UO2,34 в кількості 0,3–0,5 % мас. та алюмінат кальцію Ca3(AlO3)2 , шпінель MgAl2O4 , оксид урану-стронцію Sr0,0625U0,9375O2,25, ферит кальцію Ca2Fe2O5, уранат свинцю PbUO4 , силікати кальцію CaSiO3, Ca2SiO4 та Ca6Si6O19, силікат калію K2SiO9, алюмосилікат (Na,K)Ca2(Mg,Fe)4 Cal(Si6Al2)O23, алюмінат Na2O∙4CaO∙10(Al,Cr)2O3, силікат NaFeO2,35SiO1,75, алюмосилікат KMg4Al9Si9O36, силікат K8CaSi5O10, SiO2-гекс. на рівні 0,2–0,8 % мас. 

У поліхромній кераміці виявлено оксиди урану U3O8 (0,5–0,7 % мас.) та UO3 (0,3–0,5 % мас.), алюмосилікат цезію Cs12,5Al12Si12O48 (0,3–0,7 % мас.), алюмосилікати цезію та кальцію Cs6Са3Аl3,8Si8,3O24 (0,5–1,5 % мас.) та Cs3Са0,4Аl12Si12O48 (0,3–0,7 % мас.), оксиди заліза Fe2O3 (0,2–0,6 % мас.) та Fe3O4 (0,2–0,5 % мас.) та ферит алюмінію AlFeO3 (0,2–0,4 % мас.).

Наведені дані за типами і вмістом кристалічних фаз у ЛПВМ однозначно вказують на те, що в скломатриці ЛПВМ всіх видів проходить процес кристалізації.

Кристалічні фази, що містяться в ЛПВМ, поділяються на три групи. До першої слід віднести оксиди урану різного ступеня окислення: UO2,234, UO2,338, U3O8 і UO. Це похідні від «вихідних» матеріалів (що були в 4-му блоці до аварії), які не прореагували до кінця з розплавом під час аварії.

До другої групи віднесено кристалічну фазу, яка сформувалася під час аварії, наприклад, оксид цирконію.

Нові виявлені фази USi7O17, Ca2U7SiO15, SiO2-ортором., SiO2-трикл., SiO2-гекс., CaSiO3, Ca2SiO4, Ca3Si2O6, Ca6Si6O19, Ca3(AlO3)2, MgAl2O4, Sr0,0625U0,9375O2,25, Ca2Fe2O5, PbUO4, K2SiO9,  K8CaSi5O10, (Na,K)Ca2(Mg,Fe)4Al(Si6Al2)O23, Na2O∙4CaO∙10(Al,Cr)2O3, NaFeO2,35SiO1,75, KMg4Al9Si9O36, Cs12,5Al12Si12O48, Cs6Са3Аl3,8Si8,3O24, Cs3Са0,4Аl12Si12O48, Fe2O3, Fe3O4 та AlFeO3 слід віднести до третьої групи кристалічних фаз, які сформувалися під час кристалізації склофази впродовж тридцяти двох років після утворенні ЛПВМ у результаті аварії.

Сумарний вміст фаз, що сформувалися в ЛПВМ у процесі кристалізації, в коричневій кераміці можна оцінити в 7–15 % мас., у чорній – 3–5 % мас. і в поліхромній – 4–8 % мас. Це свідчить про те, що процес кристалізації склофази ЛПВМ перебуває на початковій стадії у чорній та поліхромній кераміці, а для коричневої він переходить в стадію сталого розвитку. При подальшому розвитку процесу на найбільш небезпечній лавиноподібний стадії (20–30 % мас. кристалічної фази) кристалізація може пройти за кілька місяців (до року) і призвести до повного руйнування ЛПВМ до часток розмірами від декількох мікрон до десятків мікрон.

Оксид урану в коричневій, чорній та поліхромній кераміці ЛПВМ представлено оксидами різного ступеня окислення: UO2,234, UO2,338, U3O8 і UO. Це вказує на те, що в ЛПВМ пройшов процес окислення оксиду урану. Він супроводжувався не тільки збільшенням об’єму кристалічних включень оксидів урану (для випадку оксидів UO2,234, UO2,338 кубічної структури), але і фазовими переходами з формуванням інших типів кристалічних решіток (для випадку оксиду U3O8 один перехід, для оксиду UO3 два). Збільшення об’єму включень оксидів урану є причиною формування тріщин в ЛПВМ.

На основі результатів квантово-хімічних розрахунків побудовано потенціал взаємодії між іонами урану і плутонію та молекул води в водних розчинах сильних електролітів. Визначено величину густини  енергії взаємодії на одиничний відрізок для іонів  і  з молекулами води в гідратному комплексі. Встановлено, що гідратні комплекси урану і плутонію нестабільні. Розпад цих гідратних комплексів призводить до збільшення рухливості іонів урану й плутонію у водних розчинах.             Виявлені особливості гідратації впливають на рухливість урану і плутонію в радіаційно забруднених неорганізованих скупченнях водних розчинів на нижніх відмітках НБК-ОУ. 

Досліджено питання ядерної безпеки при зберіганні та поводженні з матеріалами, що містять ядерне паливо.

Було розроблено методику експертної оцінки стану поточної підкритичності ПЯНС ПВМ. Методика ґрунтується на: використанні розрахунково-експериментальної залежності Kеф (отриманої для версії матеріальних моделей скупчень ПВМ) від концентрації води в розмножувальному середовищі, а також на зв’язку таких динамічних параметрів підкритичності розмножувальних систем:

\[ \phi \to n \to \frac{dn}{dt} \to \frac{dК_{єф}}{dt} \to 1 – К_{єф} \]

де: ​\( \phi \)​ – детектована ЩПН; \( n \) – щільність нейтронів джерела;  ​\( \frac{dn}{dt} \)​ – швидкість наростання щільності нейтронів джерела; ​\( \frac{dК_{єф}}{dt} \)​ – швидкість введення реактивності; \( (1 – \frac{dК_{єф}}{dt}) \) – значення поточного рівня підкритичності.

У разі припущення, що критична композиція ПВМ буде утримувати воду до повного висихання верхнього шару ПВМ (без урахування капілярного ефекту), то початок процесу втрати води в шарі критичної композиції ПВМ може бути визначено при зміні динаміки ЩПН, критеріями якої (зміни) є швидкість і кратність наростання нейтронної активності. Консервативні прогнозні оцінки мінімального часу настання і розвитку аварійного стану ПЯНС ПВМ (при Кэф > 0,98) складають 43 доби, за умови, що швидкість втрати вологи критичною композицією не перевищить швидкість зневоднення (розрахованої на основі спостережуваного тренду ЩПН) шару чорних ЛПВМ.

 

Чл.-кор. Носовський А. В., Габєлков С. В., Висотський Є. Д.

Схожі повідомлення

Insert math as
Block
Inline
Additional settings
Formula color
Text color
#333333
Type math using LaTeX
Preview
\({}\)
Nothing to preview
Insert